计算凝聚态物理团队在阴离子电池研究方面取得新进展

近期，公司计算凝聚态物理组在阴离子电池的电极-电解质界面兼容性方面取得新进展，相关研究工作“Exploration of Electrode-Electrolyte-in-One System Based on Fluorine/Chloride Ion Battery”以bw必威西汉姆联官网为第一单位发表在《Advanced Energy Materials》，硕士生吴梦琪、东南大学博士生胡雪晨和崔富瀚为论文共同第一作者，青年教师连如乾博士、吉林大学魏英进教授和温州大学蔡冬博士为共同通讯作者。另一项工作在氯离子电池负极研究方面取得新进展，相关成果“High-Throughput Screening of Stable Layered Anode Materials A₂TMO₃Cl for Chloride-Ion Batteries”发表在《Journal of Materials Chemistry A》，硕士生汪德星和张富盛为论文共同第一作者，青年教师连如乾博士、吉林大学魏英进教授和博士生吴梦琪为共同通讯作者。

随着人们对电池材料认识的不断深入，界面保护策略也被设计的越来越复杂。然而，电极和电解质分别属于不同的材料，不同材料之间的相互作用是一种固有的现象。为了解决这一问题，作者提出了“电极-电解质一体化”（EEIO）概念，即一种储能材料可以在其不同的离子存储阶段同时充当电极和固态电解质（SSE）。我们对氯离子电池和氟离子电池中的EEIO材料进行了初步研究，建立了合理的筛选程序，并预测了其运行机理。通过对离子结合能力、相变机理、电导率和离子扩散动力学性能的综合评估，筛选出CsCl、SrCl₂、LaCl₃和LaF₃可分别作为氯离子电池和氟离子电池的EEIO材料。在EEIO体系中，材料界面与导电绝缘界面分离，这解决了负极与SSE之间的材料兼容性问题。此外，EEIO体系的负极电化学反应与SSE分解反应之间具有内在相关性，可确保EEIO电池的电化学电压不会超过SSE的分解电压。该储能系统有望实现SSE与其中一侧电极的完全兼容，值得进一步探索。

当前氯离子电池（CIBs）负极材料的研究仍局限于强碱性金属，这些金属负极在氯化过程中不可避免的电子绝缘和结构重构问题严重制约了CIBs的实际应用。层状钙钛矿氧氯化物（A₂TMO₃Cl）具有类似真空吸尘器的“TM-O-A-Cl”结构，内部强碱性金属直接与Cl相连保证了较强的Cl^-结合能力，这在本质上符合CIBs的负极要求。同时，A₂TMO₃Cl中的过渡金属作为氧化还原中心，提供了良好的Cl^-存储能力和电子导电性。作者采用高通量筛选方法在80种A₂TMO₃Cl中探索稳定的负极材料，筛选出的Ca₂CoO₃Cl和Ba₂RhO₃Cl在电化学过程中可以保持层状结构，从而保证了Cl能够实现稳定的嵌入和脱出。本工作改进了现有金属负极的反应机理，有望在阴离子电池循环性能上实现新的突破。

以上工作得到了bw必威西汉姆联官网高层次引进人才项目、bw必威西汉姆联官网科研创新团队项目、河大超算等的资助和支持。

文章链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202304523;https://doi.org/10.1039/D3TA08094C